view in publisher's site
- خانه
- لیست مقالات
- چکیده
Reactivity Screening of Single Atoms on Modified Graphene Surface: From Formation and Scaling Relations to Catalytic Activity
Abstract
Single atom catalysts (SACs) present the ultimate level of catalyst utilization, which puts them in the focus of current research. Using density functional theory calculations, model SACs consisting of nine metals (Ni, Cu, Ru, Rh, Pd, Ag, Ir, Pt, and Au) on four different supports (pristine graphene, N‐ and B‐doped graphene and graphene with single vacancy) are analyzed. Only graphene with a single vacancy enables the formation of SACs, which are stable in terms of aggregation and dissolution under electrochemical conditions. Reactivity of models SACs is probed using atomic (hydrogen and A = C, N, O, and S) and molecular adsorbates (AHx, x = 1, 2, 3, or 4, depending on A). Scaling relations between adsorption energies of A and AHx on model SACs are confirmed. However, the scaling is broken for CH3. There is also an evident scaling between adsorption energies of atomic and molecular adsorbates on metals SAs supported by pristine, N‐doped and B‐doped graphene, which originates from similar electronic structures of SAs on these supports. Using the obtained data, the authors analyze the hydrogen evolution on the model SACs. Only [email protected] vacancy systems (excluding Ag and Au) are stable under hydrogen evolution conditions in highly acidic solutions.
غلط‌گیری مجدد اتم‌های تکی روی سطح نمودار تغییر یافته: از شکل‌گیری و تغییر روابط تا فعالیت کاتالیتیک
چکیده
کاتالیست های تک اتم (SACs)سطح نهایی کاربرد کاتالیست را نشان می‌دهند که آن‌ها را در کانون تحقیقات فعلی قرار می‌دهد.
با استفاده از محاسبات تیوری تابعی چگالی، مدل SACs متشکل از نه فلز (Ni، Cu، Ru، Rh، Pd، Ag، Ir، Pt، و Au)بر روی چهار پشتیبان مختلف (گرافن اولیه، دوپه شده با N و B و گرافن با تک تهی‌جا)مورد بررسی قرار می‌گیرند.
تنها گرافن با یک جای خالی تشکیل SACs را ممکن می‌سازد که از نظر تجمع و انحلال تحت شرایط الکتروشیمیایی پایدار هستند.
فعالیت مجدد مدل‌های SACs با استفاده از اتمی (هیدروژن و A = C، N، O و S)و جذب‌های مولکولی (AHx، x = ۱، ۲، ۳، یا ۴، بسته به A)بررسی می‌شود.
روابط مقیاس بندی بین انرژی‌های جذب سطحی A و AHx بر روی مدل SACs تایید شده‌است.
با این حال، مقیاس بندی برای CH۳ شکسته می‌شود.
همچنین یک مقیاس بندی آشکار بین انرژی‌های جذب اتمی و مولکولی جذب‌شده بر روی فلزات SAs تحت حمایت گرافن، با N آلاییده و B وجود دارد که از ساختارهای الکترونیکی مشابه SAs بر روی این پشتیبانی‌ها نشات می‌گیرد.
با استفاده از داده‌های به‌دست‌آمده، نویسندگان تکامل هیدروژن را بر روی مدل SACs تحلیل می‌کنند.
تنها سیستم‌های تهی جایی گرافن (به استثنای Ag و Ag)تحت شرایط تکامل هیدروژن در محلول‌های بسیار اسیدی پایدار هستند.
ترجمه شده با 
ترجمه کنید