view in publisher's site

Oxidative Methane Conversion to Ethane on Highly Oxidized Pd/CeO2 Catalysts Below 400 ˚C

Abstract Methane upgrading into more valuable chemicals has received much attention. Herein, we report oxidative methane conversion to ethane using gaseous O 2 at low temperatures (< 400 ˚C) and atmospheric pressure in a continuous reactor. A highly oxidized Pd deposited on ceria could produce ethane with the productivity as high as 0.84 mmol g cat ‐1 h ‐1 . The Pd‐O‐Pd sites, not Pd‐O‐Ce, were the active sites for the selective ethane production at low temperatures. Density functional theory calculations confirmed that Pd‐O‐Pd site is energetically more advantageous for C‐C coupling whereas Pd‐O‐Ce prefers CH 4 dehydrogenation. The ceria helped Pd maintain highly oxidic state despite reductive CH 4 flow. This work can provide new insight for methane upgrading into C2 species.

oxidative Methane برای تبدیل به Ethane روی Pd / CeO۲ شدیدا زیر ۴۰۰ متر

چکیده گاز متان به مواد شیمیایی با ارزش تر، توجه زیادی به خود جلب کرده‌است. در اینجا ما تبدیل متان اکسیداتیو به اتان با استفاده از گاز ۲ در دماهای پایین (< ۴۰۰ درجه سانتی گراد)و فشار اتمسفر در یک رآکتور پیوسته را گزارش می‌کنیم. یک Pd اکسید شده به شدت اکسید شده بر روی ceria می‌تواند اتان را با بهره‌وری به اندازه ۰.۸۴ میلی مول در ماده -۱ تولید کند. این جایگاه‌های Pd - O - O، و نه Pd - O [ ۲ ]، محل‌های فعال تولید اتان انتخابی در دماهای پایین بودند. محاسبات تیوری های کاربردی چگالی تایید کردند که این محل Pd - O - O نسبت به جفت شدگی های C - C بسیار مفید است، در حالی که Pd - O - O [ ۲ ] CH [ ۴ ] CH [ ۴ ] را ترجیح می‌دهد. ceria با وجود روند کاهشی ۴، به Pd کمک کرد تا وضعیت اکسیدی بالایی را حفظ کند. این کار می‌تواند بینش جدیدی را برای متان به روز رسانی های C۲ فراهم کند.

ترجمه شده با

Download PDF سفارش ترجمه این مقاله این مقاله را خودتان با کمک ترجمه کنید
سفارش ترجمه مقاله و کتاب - شروع کنید

95/12/18 - با استفاده از افزونه دانلود فایرفاکس و کروم٬ چکیده مقالات به صورت خودکار تشخیص داده شده و دکمه دانلود فری‌پیپر در صفحه چکیده نمایش داده می شود.