view in publisher's site

Establishing the role of Brønsted acidity and porosity for the catalytic etherification of glycerol with tert-butanol by modifying zeolites

The role of Brønsted acidity and porosity for the etherification of glycerol with tert-butanol was studied by modifying the surface and acidic characteristics of three commercial Na-zeolites (mordenite, beta and ZSM-5) by protonation, dealumination, desilication-protonation, lanthanum-exchange and fluorination. Catalytic results can be related to the amount and strength of Brønsted acid sites together with the accessibility of the reactants to the acid sites. Modifications made on ZSM-5 did not affect considerably its surface and acidic properties, and consequently its catalytic behaviour, leading moderate conversion values and low/null selectivity to di- and tri-tertiary butyl ethers of glycerol (h-GTBE). Mordenite catalysts showed low conversion and moderate/low selectivity to h-GTBE due to the lower amount of acid centres, lower external surface area, more hydrophilic character and lower dimensionality of the mordenite structure when compared with the other two zeolites. Beta catalysts exhibited the best catalytic results. The introduction of fluorine in the beta zeolite framework generated higher amounts of stronger acid sites, which were able to transform glycerol until the glycerol triether. Thus, fluorinated beta yielded the best conversion (75%) and selectivity to h-GTBE (37%) with the formation of glycerol triether in low amounts. These values were comparable to those obtained at the same reaction conditions with an Amberlyst-15, an acid catalyst traditionally used for this reaction.Graphical abstractDownload : Download high-res image (129KB)Download : Download full-size imageHighlights► Beta catalysts were more active than ZSM-5 and mordenite catalysts. ► The introduction of fluorine in zeolites led to higher amounts of stronger acid sites. ► The amount and strength of Brønsted acid sites mainly affected glycerol conversion. ► Fluorinated beta allowed the formation of glycerol triether in low amounts.

ایجاد نقش اسیدیته و تخلخل برونستد برای تبدیل کاتالیستی گلیسرول به ترشیوبوتانول با اصلاح زئولیت‌ها

نقش اسیدیته و تخلخل برونستد برای حرارت دادن گلیسرول با tert - بوتانول با اصلاح ویژگی‌های سطحی و اسیدی سه نوع زئولیت‌های تجاری Na - (موردنیت، بتا و ZSM - ۵)با پروتونه کردن، مبادله، جذب سطحی - پروتونه شدن، تبادل لانتانیم و اضافه شدن فلویور مورد مطالعه قرار گرفت. نتایج کاتالیتیک می‌تواند مربوط به مقدار و قدرت سایت‌های اسیدی برونستد به همراه در دسترس بودن واکنش دهنده‌ها به سایت‌های اسیدی باشد. تغییرات ایجاد شده در ZSM - ۵ تاثیر قابل‌توجهی بر خواص سطحی و اسیدی آن و در نتیجه رفتار کاتالیتیک آن نداشته و منجر به مقادیر تبدیل متوسط و گزینش پذیری کم / صفر برای اترهای دی و تری ترشیری بوتیل گلیسرول (h - GTBE)می‌شود. کاتالیست های موردنیت در مقایسه با دو زئولیت دیگر، تبدیل پایین و گزینش پذیری متوسط / پایین نسبت به H - GTBE را به دلیل مقدار کم‌تر مراکز اسیدی، سطح خارجی کم‌تر، خاصیت آبدوستی بیشتر و ابعاد کم‌تر ساختار موردنیت نشان دادند. کاتالیزگرهای بتا بهترین نتایج کاتالیزوری را نشان دادند. معرفی فلویور در چارچوب زئولیت بتا مقادیر بیشتری از جایگاه‌های اسیدی قوی‌تر تولید کرد که قادر به تبدیل گلیسرول تا تری اتر گلیسرول بودند. بنابراین بتا فلویور شده بهترین تبدیل (۷۵ %)و گزینش پذیری را به H - GTBE (۳۷ %)با تشکیل گلیسرول تری اتر در مقادیر کم، می‌دهد. این مقادیر با مقادیر به‌دست‌آمده در شرایط واکنش یک‌سان با یک آمبرلیست - ۱۵، یک کاتالیزور اسیدی که به طور سنتی برای این واکنش استفاده می‌شود، قابل‌مقایسه بودند. معرفی فلویور در زئولیت‌ها منجر به مقادیر بالاتری از جایگاه‌های اسیدی قوی‌تر می‌شود. مقدار و قدرت جایگاه‌های اسیدی برونستد عمدتا بر تبدیل گلیسرول تاثیر می‌گذارد. بتای سیال شده اجازه تشکیل گلیسرول تری اتر در مقادیر کم را داد.
ترجمه شده با


پر ارجاع‌ترین مقالات مرتبط:

  • مقاله Process Chemistry and Technology
  • ترجمه مقاله Process Chemistry and Technology
  • مقاله شیمی و تکنولوژی فرایند
  • ترجمه مقاله شیمی و تکنولوژی فرایند
  • مقاله Catalysis
  • ترجمه مقاله Catalysis
  • مقاله کاتالیز
  • ترجمه مقاله کاتالیز
سفارش ترجمه مقاله و کتاب - شروع کنید

با استفاده از افزونه دانلود فایرفاکس چکیده مقالات به صورت خودکار تشخیص داده شده و دکمه دانلود فری‌پیپر در صفحه چکیده نمایش داده می شود.