view in publisher's site

Amorphous SiO2 catalyst for vapor-phase aldol condensation of butanal

Highlights•SiO2 with weak acidity exhibited stable catalytic activity in the aldol condensation of butanal.•Both large pore size and large surface area of SiO2 efficiently promoted the catalytic activity.•2-Ethyl-2-hexenal selectivity of 90% with 48.3% conversion was obtaiend over SiO2 at 240 °C.•Silanol groups on SiO2 surface were suggested to be the active sites for the reaction.AbstractVapor-phase aldol condensation of butanal to form 2-ethyl-2-hexenal was carried out over several oxide catalysts such as SiO2-Al2O3, Al2O3, ZrO2, and SiO2. Catalysts with moderate and strong acid sites such as Al2O3 and SiO2-Al2O3 were active for the reaction in the initial period, whereas they deactivated rapidly. In contrast, SiO2 with weak acidity showed a low but a stable catalytic activity for the formation of 2-ethyl-2-hexenal. Thermogravimetric analyses of the samples used after the reactions indicate that SiO2 has the smallest amount of carbonaceous species that contributed to its stable activity among the tested catalysts. SiO2 catalysts with different pore sizes and specific surface areas were examined: SiO2 with a mean pore diameter of 10 nm and a surface area of 295 m2 g−1 showed the best catalytic performance and gave a 2-ethyl-2-hexenal selectivity of 90% at a conversion of 48% at 240 °C. In the catalytic test using deuterated SiO2, which was prepared by contacting SiO2 with deuterated water before the reaction, it was confirmed by a mass spectrometer that the deuterium atom of SiOD was transferred to a 2-ethyl-2-hexenal molecule during the reaction. It is indicated that silanol groups on the SiO2 surface played a role as an active site.Graphical abstractDownload high-res image (129KB)Download full-size image

Amorphous کاتالیست NiMo / SiO [ ۲ ] ] O [ ۲ ] O [ ۲ ] O [ ۲ ] ]

کاره‌ای مهم [ SiO [ ۲ ] با اسیدیته ضعیف، فعالیت کاتالیتیک پایدار در condensation aldol را نشان می‌دهد. هر دو اندازه منفذ بزرگ و مساحت سطح بزرگ SiO [ ۲ ] به طور موثر فعالیت کاتالیتیک را ارتقا دادند. ۲ - ۲ - ۲ - Ethyl - ۲ - hexenal ۹۰ % با ۴۸.۳ درصد تبدیل به SiO [ ۲ ] در دمای ۲۴۰ درجه سانتی گراد شد. گروه‌های silanol روی سطح SiO [ ۲ ] به عنوان جایگاه‌های فعال برای the reaction.Abst ractVapor - برای تشکیل ۲ - اتیل - ۲ - ۲ - ۲ - ۲ - ۲ - ۲ - ۲ - ۲ - ۲ - Al۲O۳، ZrO۲، و SiO [ ۲ ] انجام شد. کاتالیزور با جایگاه‌های اسیدی متوسط و قوی مثل Al [ ۲ ] و [ ۲ ] - Al۲O۳ برای واکنش در دوره اولیه فعال بودند، در حالی که آن‌ها به سرعت فعالیت می‌کنند. در مقابل، SiO [ ۲ ] با اسیدیته ضعیف، یک فعالیت کاتالیتیک آرام اما پایدار برای تشکیل ۲ - اتیل - ۲ - hexenal نشان دادند. آنالیز Thermogravimetric نمونه‌های استفاده‌شده بعد از واکنش‌ها نشان می‌دهد که SiO [ ۲ ] دارای کم‌ترین مقدار روی کربن آلی هستند که به فعالیت پایدار خود در میان کاتالیست های تست شده کمک می‌کند. کاتالیست های SiO [ ۲ ] با اندازه‌های مختلف حفرات و سطح سطحی ویژه‌ای مورد بررسی قرار گرفتند: SiO [ ۲ ] با قطر منفذ متوسط ۱۰ نانومتر و یک سطح سطح ۲۹۵ m۲g - ۱، بهترین عملکرد کاتالیتیک را نشان داد و با تغییر ۴۸ % در ۲۴۰ درجه سانتی گراد، انتخاب ۲ - اتیل - ۲ - hexenal را نشان داد. در تست کاتالیتیک با استفاده از deuterated SiO [ ۲ ]، که با تماس با آب deuterated قبل از واکنش، آماده شد، با یک طیف‌سنج توده‌ای تایید شد که اتم دوتریوم در طول واکنش به مولکول ۲ اتیل - ۲ - hexenal انتقال یافت. همچنین نشان داده می‌شود که گروه‌های silanol روی سطح SiO [ ۲ ] نقش مهمی را ایفا می‌کنند (۱۲۹ کیلوبایت)تصویر تمام‌قد (۱۲۹ کیلوبایت)را دانلود می‌کنند.

ترجمه شده با

Download PDF سفارش ترجمه این مقاله این مقاله را خودتان با کمک ترجمه کنید
سفارش ترجمه مقاله و کتاب - شروع کنید

95/12/18 - با استفاده از افزونه دانلود فایرفاکس و کروم٬ چکیده مقالات به صورت خودکار تشخیص داده شده و دکمه دانلود فری‌پیپر در صفحه چکیده نمایش داده می شود.