view in publisher's site
- خانه
- لیست مقالات
- چکیده
Mobilization and partitioning of rare earth elements in the presence of humic acids and siderophores
Highlights•Variable interaction between organic matter and REY-bearing ferrihydrite.•Humic acids and siderphores significantly fractionate LREY from HREY.•DFOB promoted the oxidation from Ce(III) to Ce(IV), thus producing cerium anomalies.•The mobilization of REY and the oxidation of Ce were suppressed by humic coatings.AbstractDeveloping rare earth elements (plus yttrium, REY) as a group of environmental tracer requires comprehensive understandings in their geochemical behaviors associated with natural organic matter. Recent work highlighted the promotions on REY mobilization and cerium oxidation by siderophores during silicate dissolution, but the mechanism remained ambiguous. Here, we performed batch fluid-rock interaction experiments to explore the functions of siderophore desferrioxamine B (DFOB) and humic acids (HA) towards REY mobility and partitioning during REY-bearing ferrihydrite dissolution. To acquire in-depth knowledge of organic controls on REY, we used multiple strategies, including elemental, multispectral, and electrochemical analyses, to investigate the organic regulation on REY geochemistry. This study sheds light on the function of ligand-specific selectivity and solid-fluid organic molecular fractionation, primarily dependent on hydrochemical settings (pH, organic compounds, ionic strength, and oxicity). Our results confirm the catalytic oxidation ability of ligand, which forms DFOB-Ce(IV) (K = 1042, electrochemistry), producing positive Ce anomalies in solutions by ligand-driven redox shifting. Both HA and DFOB showed high affinities to HREY, and facilitated LREY/HREY partitioning. The mobilization of REY and the development of Ce anomalies were limited by HA coatings that modified surface properties and disturbed the approach of DFOB. Excess siderophores attack inert HA coatings, facilitating REY liberation and Ce redox activities. The release of REY and catalytic oxidation of Ce can be inhibited at high ionic strength or under oxygen deficiency. Our study reveals that natural organic matter significantly influences the fate of REY in iron oxides, and crucial for the biogeochemical cycles of REY in nature.Graphical abstractDownload : Download high-res image (259KB)Download : Download full-size image
بسیج و توزیع عناصر نادر خاکی در حضور اسید هیومیک و سیدروفور
نقاط برجسته اثر متقابل متغیر بین ماده آلی و فری هیریت دارای REY.
اسیده‌ای هومیک و سیدروفور به طور قابل‌توجهی LREY را از HREY جدا می‌کنند.
DFOB اکسیداسیون را از Ce (III)به Ce (IV)ارتقا داد و در نتیجه ناهنجاری‌های سریم تولید کرد.
توسعه عناصر نادر خاکی (به علاوه ایتریوم، REY)به عنوان گروهی از ردیاب‌های محیطی، نیازمند درک جامع در رفتار ژئوشیمیایی آن‌ها مرتبط با ماده آلی طبیعی است.
تحقیقات اخیر، تبلیغات در مورد بسیج REY و اکسیداسیون سریم توسط سیدروفورها در طول انحلال سیلیکات را برجسته کرد، اما مکانیسم همچنان مبهم باقی ماند.
در اینجا، ما آزمایش‌های برهم کنش مایع - سنگ دسته‌ای را برای کشف عملکردهای سیدروفور دسفروکسامین B (DFOB)و اسید هیومیک (HA)به سمت تحرک REY و پارتیشن بندی در طول انحلال فری هیریت دارای REY انجام دادیم.
برای کسب دانش عمیق در مورد کنترل‌های آلی در REY، ما از استراتژی‌های چندگانه، از جمله تجزیه و تحلیل‌های عنصری، چند طیفی، و الکتروشیمیایی، برای بررسی مقررات آلی در مورد ژئوشیمی REY استفاده کردیم.
این مطالعه عملکرد گزینش پذیری خاص لیگاند و تفکیک مولکولی آلی مایع جامد، عمدتا وابسته به تنظیمات هیدروشیمیایی (PH، ترکیبات آلی، قدرت یونی، و اکسوسیتی)را روشن می‌سازد.
نتایج ما قابلیت اکسیداسیون کاتالیزوری لیگاند را تایید می‌کند، که DFOB - Ce (IV)(K = ۱۰۴۲، الکتروشیمی)را شکل می‌دهد، و ناهنجاری‌های مثبت Ce را در محلول‌ها بوسیله تغییر ردوکس ناشی از لیگاند تولید می‌کند.
هم HA و هم DFOB پیوندهای بالایی با HREY نشان دادند و تفکیک LREY / HREY را تسهیل کردند.
بسیج REY و توسعه بی قاعدگی‌های Ce توسط پوشش‌های HA محدود شد که ویژگی‌های سطحی را تغییر داد و رویکرد DFOB را مختل کرد.
سیدروفورها به پوشش‌های HA خنثی حمله می‌کنند و آزادسازی REY و فعالیت‌های اکسیداسیون و احیا Ce را تسهیل می‌کنند.
آزاد شدن REY و اکسیداسیون کاتالیزوری Ce را می توان در قدرت یونی بالا و یا تحت کمبود اکسیژن مهار کرد.
مطالعه ما نشان می‌دهد که ماده آلی طبیعی به طور قابل‌توجهی بر سرنوشت REY در اکسیده‌ای آهن تاثیر می‌گذارد، و برای چرخه‌های بیوژئوشیمیایی REY در طبیعت حیاتی است. دانلود انتزاعی: دانلود تصویر high - res (۲۵۹ کیلوبایت)دانلود: دانلود تصویر تمام ابعاد
ترجمه شده با 
- مقاله General Chemistry
- ترجمه مقاله General Chemistry
- مقاله شیمی عمومی
- ترجمه مقاله شیمی عمومی
- مقاله Environmental Chemistry
- ترجمه مقاله Environmental Chemistry
- مقاله شیمی محیط زیست
- ترجمه مقاله شیمی محیط زیست
- مقاله General Medicine
- ترجمه مقاله General Medicine
- مقاله طب عمومی
- ترجمه مقاله طب عمومی
ترجمه کنید