view in publisher's site

Single Atomic Cu-N2 Catalytic Sites for Highly Active and Selective Hydroxylation of Benzene to Phenol

Highlights•Single-atom Cu catalyst on HCNS with unique Cu-N2 moieties was synthesized•Cu-N2 shows 3.4 times turnover number of Cu-N3 for benzene hydroxylation•Unique Cu-N2 coordination state leads to lower energy barrier for H2O2 activation•It paves a new avenue to design single-atom catalysts by tuning coordination stateSummarySearching for an efficient single-atom catalyst for benzene hydroxylation to phenol is of critical importance, but it still remains a challenge. Herein, a single-atom catalyst with unique Cu-N2 moieties (Cu1-N2/HCNS) was prepared and confirmed by HAADF-STEM and EXAFS. Turnover number (TON) over Cu1-N2/HCNS (6,935) is 3.4 times of Cu1-N3/HCNS (2,034) under the same reaction conditions, and both exhibit much higher phenol selectivity (close to 99%) and stability compared with Cu nanoparticles and nanoclusters. Experiments and DFT calculations reveal that atomically dispersed Cu species are active sites for benzene hydroxylation to phenol, and the Cu-N2 is more active than Cu-N3 owing to its much lower energy barrier concerning the activation of H2O2 led by its unique coordination state of local atomic structure. We envision that this work opens a new window for modulating coordination environments of single metallic atoms in catalysis design.Graphical AbstractDownload : Download high-res image (236KB)Download : Download full-size image

سایت‌های اتمی Single - N۲ Catalytic برای hydroxylation بسیار فعال و انتخابی بنزن به فنول

هایلایت های تک اتمی Cu با ترکیب unique با Cu - N۲ و moieties coordination به عنوان یک کاتالیزور واحد تک اتمی برای هیدروکسیلاسیون بنزن و فنول بعنوان یک کاتالیزور واحد تک اتم برای بازآرایی بنزن به فنول اهمیت حیاتی دارد، اما همچنان به عنوان یک چالش باقی می‌ماند. در اینجا، یک کاتالیزور تک اتم با اجزای منحصر به فرد Cu - N۲ (Cu۱ - N۲ و hcns)تهیه‌شده و توسط HAADF - رشته‌های پایه و EXAFS تایید شد. تعداد Turnover (TON)برابر با Cu۱ - N۲ / hcns (۶،۹۳۵)در شرایط مشابه واکنش نشان می‌دهد و هر دوی آن‌ها گزینش فنول بالاتری را (نزدیک به ۹۹ %)و پایداری در مقایسه با نانوذرات سیلیسیم و نانوخوشه ¬ ها نشان می‌دهند. آزمایش‌ها و محاسبات DFT نشان می‌دهد که atomically species پراکنده Cu جایگاه‌های فعال برای هیدروکسیلاسیون بنزن با فنول برابر است و the - N۲ به خاطر مانع انرژی پایین‌تر آن در ارتباط با فعال‌سازی H [ ۲ ] O [ ۲ ] O [ ۲ ] به وسیله وضعیت هماهنگی منحصر به فرد خود از ساختار اتمی محلی می‌باشد. ما پیش‌بینی می‌کنیم که این کار پنجره جدیدی را برای تعدیل محیط‌های هماهنگی اتم‌های فلزی منفرد در کاتالیز باز می‌کند: تصویر high (۲۳۶ کیلوبایت)بارگیری: تصویر با اندازه کامل دانلود کنید.
ترجمه شده با

Download PDF سفارش ترجمه این مقاله این مقاله را خودتان با کمک ترجمه کنید
سفارش ترجمه مقاله و کتاب - شروع کنید

95/12/18 - با استفاده از افزونه دانلود فایرفاکس و کروم٬ چکیده مقالات به صورت خودکار تشخیص داده شده و دکمه دانلود فری‌پیپر در صفحه چکیده نمایش داده می شود.