view in publisher's site

Cobalt-Based Nonprecious Metal Catalysts Derived from Metal–Organic Frameworks for High-Rate Hydrogenation of Carbon Dioxide

The development of cost-effective catalysts with both high activity and selectivity for carbon–oxygen bond activation is a major challenge and has important ramifications for making value-added chemicals from carbon dioxide (CO2). Herein, we present a one-step pyrolysis of metal organic frameworks that yields highly dispersed cobalt nanoparticles embedded in a carbon matrix which shows exceptional catalytic activity in the reverse water gas shift reaction. Incorporation of nitrogen into the carbon-based supports resulted in increased reaction activity and selectivity toward carbon monoxide (CO), likely because of the formation of a Mott–Schottky interface. At 300 °C and a high space velocity of 300 000 mL g–1 h–1, the catalyst exhibited a CO2 conversion rate of 122 μmolCO2 g–1 s–1, eight times higher than that of a reference Cu/ZnO/Al2O3 catalyst. Our experimental and computational results suggest that nitrogen-doping lowers the energy barrier for the formation of formate intermediates (CO2* + H* → COOH* + *), in addition to the redox mechanism (CO2* + * → CO* + O*). This enhancement is attributed to the efficient electron transfer at the cobalt–support interface, leading to higher hydrogenation activity and opening new avenues for the development of CO2 conversion technology.

Catalysts فلزات Nonprecious با کبالت - Based فلز مشتق‌شده از فلز - آلی Frameworks برای - High کربن دی‌اکسید کربن دی‌اکسید کربن:

توسعه کاتالیست های مقرون‌به‌صرفه با هر دو فعالیت بالا و انتخاب پذیری برای فعال‌سازی پیوند کربن - اکسیژن یک چالش مهم است و پیامدهای مهمی برای تولید مواد شیمیایی با ارزش افزوده از دی‌اکسید کربن (CO۲)دارد. بنابراین، ما یک پیرولیز یک مرحله‌ای از قالب‌های آلی فلزی را ارایه می‌کنیم که نانوذرات کبالت بسیار پراکنده در یک ماتریس کربن را نشان می‌دهد که فعالیت کاتالیتیک استثنایی در واکنش انتقال گاز معکوس را نشان می‌دهد. الحاق نیتروژن به ساپورت کربن محور منجر به افزایش فعالیت واکنش و انتخاب پذیری نسبت به مونوکسید کربن (CO)می‌شود که به دلیل تشکیل رابط Mott - Schottky است. در دمای ۳۰۰ ° C و سرعت بالای فضایی of میلی‌لیتر - ۱ H - ۱، کاتالیزگر نرخ تبدیل CO۲ را به میزان ۱۲۲ - ۱ - ۱ و ۸ برابر بالاتر از کاتالیست reference Cu / Al [ ۲ ] نشان داد. نتایج تجربی و تجربی ما نشان می‌دهد که دوپینگ نیتروژن مانع انرژی برای تشکیل واسط‌های formate می‌شود (CO۲ * + H + -)، علاوه بر مکانیسم redox (CO۲ * + ۲). این افزایش به انتقال کارآمد الکترون در فصل مشترک پشتیبانی کبالت نسبت داده می‌شود که منجر به فعالیت هیدروژناسیون بیشتر و باز کردن راه‌های جدید برای توسعه فن‌آوری تبدیل CO۲ می‌شود.

ترجمه شده با

Download PDF سفارش ترجمه این مقاله این مقاله را خودتان با کمک ترجمه کنید
سفارش ترجمه مقاله و کتاب - شروع کنید

95/12/18 - با استفاده از افزونه دانلود فایرفاکس و کروم٬ چکیده مقالات به صورت خودکار تشخیص داده شده و دکمه دانلود فری‌پیپر در صفحه چکیده نمایش داده می شود.