view in publisher's site

Fe–N–C Electrocatalysts’ Durability: Effects of Single Atoms’ Mobility and Clustering

Atomically dispersed (or single atom) iron–nitrogen–carbon (Fe–N–C) catalysts are promising alternatives to platinum group metal nanoparticles supported on dispersed carbon as a cathode material in proton-exchange membrane fuel cells. Here, the degradation mechanism of Fe–N–C catalysts, synthesized by the sacrificial support method (SSM), was investigated by conducting accelerated stress tests under the “load cycling” protocol (i.e. from 0.6 to 1.0 V vs the reversible hydrogen electrode). Electrocatalyst activity toward the oxygen reduction reaction (ORR) was studied for a SSM-derived material, obtained by a single pyrolysis under a 7% H2 atmosphere (Fe-HT1) and juxtaposed to that of a catalyst derived from the same sample, but subjugated to a second pyrolysis under 10% NH3 (noted as Fe-HT2). Several findings can be highlighted: (i) the second pyrolysis results in the skewing of the mesopore size toward higher diameter, along with an increase in iron content and N-pyridinic moieties, leading to a combined benefit in terms of ORR activity and selectivity, (ii) the morphological changes of these catalysts during ageing are drastically different depending on whether they were exposed to a second pyrolysis as, for example, (iii) for Fe-HT2, the formation of Fe-clusters was observed after the load cycling ageing protocol performed at T = 80 °C, along with the partial corrosion of the amorphous domains. No clustering was observed at T = 60 °C concomitantly with a higher ORR mass activity retention providing some guidelines to improve the stability of Fe–N–C materials.

الکتروکاتالیست های Fe - N - C دورپذیری: اثرات قابلیت تحرک و خوشه‌بندی تک اتم‌ها

کاتالیست های آهن - نیتروژن - کربن (Fe - N - C)که به صورت اتم پراکنده شده‌اند، جایگزین‌های خوبی برای نانوذرات فلزی گروه پلاتین هستند که بر روی کربن پراکنده به عنوان ماده کاتد در سلول‌های سوختی غشای تبادل پروتون پشتیبانی می‌شوند. در اینجا، مکانیزم تجزیه کاتالیزگرهای Fe - N - C سنتز شده به روش پشتیبان قربانی (SSM)، با انجام تست‌های تنش تسریع شده تحت پروتکل "چرخه بار" (یعنی از ۰.۶ تا ۱.۰ V در مقابل الکترود هیدروژن برگشت‌پذیر)مورد بررسی قرار گرفت. فعالیت الکتروکاتالیست نسبت به واکنش احیا اکسیژن (ORR)برای یک ماده مشتق از SSM مطالعه شد، که با یک پیرولیز تحت اتمسفر ۷ % H [ ۲ ] (Fe - HT۱)بدست آمد و در کنار کاتالیست مشتق‌شده از همان نمونه قرار گرفت، اما در معرض پیرولیز دوم تحت ۱۰ % قرار گرفت (به عنوان Fe - HT۲ اشاره می‌شود). یافته‌های متعددی را می توان برجسته کرد: (۱)نتایج پیرولیز دوم در انحراف اندازه مزوپور به سمت قطر بالاتر، همراه با افزایش محتوای آهن و بخش‌های N - پیریدینیک، که منجر به سود ترکیبی از فعالیت و گزینش پذیری می‌شود، (۲)تغییرات مورفولوژیک این کاتالیزورها در طول فرآیند پیر شدن، بسته به اینکه در معرض پیرولیز دوم قرار گرفته باشند، برای مثال، در طول فرآیند خوردگی - ۲ مشاهده شد. هیچ خوشه‌بندی در T = ۶۰ ° C همزمان با حفظ فعالیت جرم ORR بالاتر مشاهده نشد که برخی دستورالعمل‌ها را برای بهبود پایداری مواد Fe - N - C فراهم می‌کند.
ترجمه شده با

سفارش ترجمه مقاله و کتاب - شروع کنید

با استفاده از افزونه دانلود فایرفاکس چکیده مقالات به صورت خودکار تشخیص داده شده و دکمه دانلود فری‌پیپر در صفحه چکیده نمایش داده می شود.