view in publisher's site

Toward a Design of Active Oxygen Evolution Catalysts: Insights from Automated Density Functional Theory Calculations and Machine Learning

Developing active and stable oxygen evolution catalysts is a key to enabling various future energy technologies, and the state of the art catalysts are Ir-containing oxide materials. Understanding oxygen chemistry on oxide materials is significantly more complicated than studying transition-metal catalysts for two reasons: the most stable surface coverage under reaction conditions is extremely important but difficult to understand without many detailed calculations, and there are many possible active sites and configurations on O*- or OH*-covered surfaces. We have developed an automated and high-throughput approach to solve this problem and predict OER overpotentials for arbitrary oxide surfaces. We demonstrate this for a number of previously unstudied IrO2 and IrO3 polymorphs and their facets. We discovered that low-index surfaces of IrO2 other than rutile (110) are more active than the most stable rutile (110), and we identified promising active sites of IrO2 and IrO3 that outperform rutile (110) by 0.2 V in theoretical overpotential. On the basis of findings from DFT calculations, we provide catalyst design strategies to improve the catalytic activity of Ir-based catalysts and demonstrate a machine learning model capable of predicting surface coverages and site activity. This work highlights the importance of investigating unexplored chemical space to design promising catalysts.

در راستای طراحی مجموعه‌های تکامل فعال اکسیژن: چشم‌اندازهایی از محاسبات تیوری عملکردی چگالی خودکار و یادگیری ماشینی

توسعه کاتالیزگرهای تکامل فعال و پایدار اکسیژن یک کلید برای فعال کردن تکنولوژی‌های انرژی آینده مختلف است، و وضعیت کاتالیزگرهای هنری، مواد اکسید حاوی Ir هستند. درک شیمی اکسیژن در مواد اکسید به دو دلیل بسیار پیچیده‌تر از مطالعه کاتالیست های فلز واسطه است: پایداری پوشش سطحی تحت شرایط واکنش بسیار مهم است اما درک آن بدون محاسبات دقیق بسیار دشوار است. ما یک روش خودکار و با توان عملیاتی بالا برای حل این مشکل و پیش‌بینی پتانسیل اضافی OER برای سطوح اکسید دل‌خواه ارایه کرده‌ایم. ما این مساله را برای تعدادی از پلی مورفیهای آیرون و ایرون و جنبه‌های آن‌ها که قبلا مطالعه نشده اند نشان می‌دهیم. ما کشف کردیم که سطوح با شاخص پایین irO۲ به غیر از روتیل (۱۱۰)فعال‌تر از روتیل (۱۱۰)هستند، و ما مکان‌های فعال امید بخش را شناسایی کردیم که روتیل (۱۱۰)را با ۰.۲ V در بیش پتانسیل نظری بهتر انجام می‌دهد. براساس یافته‌های محاسبات DFT، ما استراتژی‌های طراحی کاتالیست را برای بهبود فعالیت کاتالیتیک کاتالیست های مبتنی بر Ir فراهم می‌کنیم و یک مدل یادگیری ماشین که قادر به پیش‌بینی پوشش سطحی و فعالیت سایت است را نشان می‌دهیم. این کار بر اهمیت بررسی فضای شیمیایی کشف نشده برای طراحی کاتالیست های امیدوار کننده تاکید می‌کند.
ترجمه شده با

سفارش ترجمه مقاله و کتاب - شروع کنید

95/12/18 - با استفاده از افزونه دانلود فایرفاکس و کروم٬ چکیده مقالات به صورت خودکار تشخیص داده شده و دکمه دانلود فری‌پیپر در صفحه چکیده نمایش داده می شود.